一、背景
在过去的几十年中,已经报道了多种光催化剂,包括 TiO2、g-C3N4、SnO2、CdS。不幸的是,太阳能的利用效率受到光生电子空穴对的高复合率和窄范围光吸收的阻碍。因此,构建了各种异质结以实现还原和氧化单元的有效利用效率。其中,II型异质结和Z型异质结已得到广泛认可,但它们存在氧化还原电位低和电荷转移机制存在争议的缺点。相比之下,由于还原光催化剂 (RP) 具有更多的负导带 (CB) 和氧化光催化剂 (OP) 具有更多的正价带 (VB),具有空间分离的还原和氧化单元的 S 型异质结很有前途。当受到照射时,弱光生电子空穴重新结合,OP 的 VB 中的强光生空穴和 RP 的 CB 中的电子被保留。所以,异质结可以提高还原和氧化单元的利用效率,从而增强氧化还原能力。
二、文献分析
1、富山大学Noritatsu Tsubaki教授等人CEJ (IF 16.744): 通过界面工程激活和优化MoS2@MoO3 S型异质结催化剂,形成富含硫的表面,用于光催化剂氢进化
原文链接:
https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135238
挑战
作为人工光合作用的重要组成部分,催化剂的设计至关重要。其中,半导体之间的界面工程和表面活性位点的构建在光激发电子的产生和传输中起着至关重要的作用,最终可以加速水的分解。
方法
富山大学工程研究生院应用化学系Noritatsu Tsubaki教授等人通过部分硫化物原位生长策略成功制备了MoS2@MoO3 S型异质结光催化剂。MoS2@MoO3纳米材料的高表面反应速率归功于其优异的界面工程。
创新点
创新点1:MoS2@MoO3M具有很强的界面相互作用、特殊的电子传输通道和丰富的表面活性位点,有效的界面电荷转移和高表面反应速率是获得更高光催化活性的关键。
创新点2:这种渐进式表面硫化策略为引入协同表面活性位点和优化界面工程光催化剂项目提供了新思路。
2、梅尔辛大学Orhan Altan教授团队CEJ (IF 16.744): 具有储能能力的石墨氮化碳基双S型异质结的合理设计作为甲酸脱氢的昼夜光催化剂
原文链接:
https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.136047
挑战
光催化甲酸脱氢 (FAD) 被认为是最有前途的可持续生产 H2 的方法之一。在光催化 FAD 反应中,光生空穴在反应机理中起着重要作用,因此在光催化剂的效率中起着重要作用。然而,能够在不损害光催化剂还原能力的情况下产生高空穴电位的光催化系统的设计对于 FAD 反应极为罕见。
方法
梅尔辛大学科学研究所纳米技术和先进材料系Orhan Altan教授团队报道了一种新型高效异质结光催化剂,由二维石墨碳氮化物、二维 MnO2、一维MnOOH和 0D PdAg 合金纳米粒子组成,表示为 GCN/MnO2/MnOOH-PdAg,可以产生高还原和氧化通过双 S 型异质结的电位。光催化剂在 FAD 中表现出极好的光催化活性,在可见光照射下的转换频率 (TOF) 达到创纪录的 3919 h−1。
创新点
创新点1:光催化剂中氧化锰物质的存在促进了在光催化过程中形成的 H2O2 分解为 •OH 自由基,后者在 FAD 机制中对 HCOO− 氧化为 CO2 具有很高的活性。这一结论从未在任何关于光催化 FAD 的报告中得到解决,尽管在迄今为止 FAD 中使用的许多半导体光催化剂中很可能在某种程度上观察到这一结论。
创新点2:自由基捕获测试表明,作者所提出的异质结光催化剂在黑暗中出人意料地显示出 FAD 活性,特别是在环境温度(25°C)下。
3、浙江大学薛清泉教授团队CEJ (IF 16.744): 合理设计的C3N4/Bi2MoO6/碳纤维布 S型异质结作为可回收、宏观、高效的废水处理光催化剂
原文链接:
https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.136703
挑战
开发易于回收的高效光催化剂对于实际废水净化来说是迫切需要的。
方法
浙江大学高分子科学与工程系薛清泉教授团队通过在碳布表面原位生长交错的二维 C3N4/Bi2MoO6 纳米片制备了分层的 S 型 CF/ C3N4/Bi2MoO6。
创新点
创新点1:CF/C3N4/Bi2MoO6 布表现出增强的光吸收和大的 BET 表面积。S型的协同效应有助于提高光生电子-空穴对的分离效率,促进 CF/C3N4/Bi2MoO6的 TC 降解 (86%) 和 Cr(VI) 还原 (80%)。
创新点2:宏观尺度的滤膜状结构赋予CF/C3N4/Bi2MoO6在回收实验中具有高光催化稳定性和易分离特性。
4、湖南大学范长征、李小明教授团队CEJ (IF 16.744): 六聚体 AgBr/Zn-Al MMO S型异质结光催化剂增强四环素盐酸盐的光降解:低金属浸出、降解机理和中间体
原文链接:
https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137371
挑战
由于结晶性和形态控制难以在Zn-Al MMO和耦合材料之间构建紧密接触接口仍然是一个挑战,这在很大程度上抑制了Zn-Al MMO光催化剂活性的进一步改善。
方法
湖南大学环境科学与工程学院范长征、李小明教授团队采用简化的水热共沉淀法制备了一种新型六方 AgBr/Zn-Al MMO S型光催化剂,在降解四环素盐酸盐(TC)方面表现出优异的光催化性能。
创新点
创新点1:ABMO0.2/Vis体系具有异质结的S型特殊电子转移结构,从而促进电子空穴之间的分离和传输。
创新点2:经过四次循环后光催化性能没有明显下降,同时银离子的浸出得到有效控制。
5、湖南大学赖萃教授团队CEJ (IF 16.744): 用于从水和空气中生产 H2O2 的 S 型 CdS/K2Ta2O6 异质结光催化剂
原文链接:
https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.139070
挑战
利用太阳能生产过氧化氢 (H2O2) 在化学工业和环境修复中具有重要意义。然而,该技术要求光催化剂具有有效的电荷分离和迁移效率。
方法
湖南大学环境科学与工程学院赖萃教授团队通过在 K2Ta2O6 的氧空位上原位生长 CdS 纳米晶体,成功构建了花状 CdS/ K2Ta2O6 (CdS/KTO) S型异质结,使用简单的两步水热策略促进电荷分离和迁移。
创新点
创新点1:作者合成的S型 CdS/ K2Ta2O6 异质结光催化剂使H2O2 的生产率高于大多数最先进的 CdS 基光催化剂。
创新点2:CdS/KTO 光催化剂在不使用任何牺牲剂和添加额外 O2 的情况下表现出出色的 H2O2生成速率为 160.89 μmol g−1 h−1 的性能。
暂无评论
发表评论